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要取消苹果手机上的存储空间购买服务，可以按照以下步骤操作。
1、打开手机设置。
2、在设置中找到并点击个人账号。
3、选择“iCloud”选项。
4、点击“管理存储空间”。
5、在管理存储空间界面，找到并点击“更改存储空间方案”，在此界面可以看到当前的存储空间方案和订阅状态，找到并点击“降级选项”，选择希望更改的存储空间方案，需要注意的是，如果之前购买了iCloud储存空间且尚未取消订阅，需要点击“取消订阅”按钮来取消续订，如果只是想减少储存空间容量，直接选择新的容量方案即可。
如果在操作过程中遇到任何问题，可以联系苹果客服以获得帮助，在操作过程中要注意确认自己的选择，避免误操作导致的问题。